1919年反帝反封建五四爱国运动爆发，新民学会会员在国内外积极参与到这场运动中，毛泽东、何叔衡、彭璜等在长沙，夏明翰、蒋先云在衡阳，邓中夏、蔡和森等在北京，黄爱等在天津，田汉在日本参与到这场为争取国家主权的爱国运动中。7月14日，毛泽东主编《湘江评论》，大声呼唤：“天下者，我们的天下；国家者，我们的国家；社会者，我们的社会，我们不说，谁说？我们不干，谁干？”成为五四时期最重要的革命刊物之一。《湘江评论》高举反帝爱国旗帜，倡导冲破封建思想束缚、歌颂俄国十月革命，特别是主张“民众的大联合”，指出人民群众运动是改造国家、改造社会的根本方法。“国家坏到极处，人类苦到了极处，社会黑暗到了极处。补救的办法，改造的办法，就是民众的大联合。”这种民众大联合的策略成为后来中国革命胜利的三大法宝之一，即统一战线。许多青年如任弼时、萧劲光、郭亮、夏明翰就是受《湘江评论》影响开始了革命的觉悟、投身到革命运动中去的。

随着广大知识青年和各阶级人民开始觉醒，湖南掀起声势浩大的驱张运动。毛泽东提出抵制日货、提倡国货，起草罢课宣言，长沙几十所学校13000多名学生罢课，张敬尧下令秘捕毛泽东未成，反而激起毛泽东组织庞大驱张代表团分赴北京、武汉、上海、广州请愿。毛泽东来到北京，在李大钊等指导启发下，利用直系军阀之间的矛盾成功逼走了张敬尧，驱张运动胜利了。

随着许多会员加入社会主义青年团和共产主义小组，1921年春新民学会停止活动。1921年6月29日，毛泽东、何叔衡赴上海出席中共一大，随即中国共产党宣告诞生。新民学会解散了，但新民学会为中国共产党的创立奠定的基础则在中国共产党成立后得到加强和发扬，学会的宗旨“改造中国与世界”也被传承下来。

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