在耶鲁大学就读一年级时，张磊花了很多时间研究中国，他敲开了阿里巴巴的马云、腾讯的马化腾、百度的李彦宏等企业家的大门进行请教，并与他们建立起深厚友谊。2001年互联网泡沫破裂后，张磊重新回到美国。
4年后，获得MBA文凭的张磊说服耶鲁大学捐赠基金，交给他2000万美元资金用于投资中国新兴公司。
2005年，耶鲁大学捐赠基金管理的资金达到150亿美元，但其在中国押下的赌注很小，但张磊认为中国潜力巨大。张磊的第一个赌注押在腾讯身上，2005年购买腾讯股票。当时腾讯最著名的产品是QQ，公司估值还不到20亿美元。张磊说：“现在回想过去，我惊讶地发现腾讯股票如此便宜。”现在，高瓴资本依然持有腾讯的股份。
张磊的其他投资也都产生令人瞩目的回报。2010年，高瓴资本向京东投资2.55亿美元。4年后，当京东IPO时，这些股票价值暴增到39亿美元。据2名知情人士透露，2014年，腾讯曾斥资2.15亿美元收购京东15%股份，当时张磊也曾在幕后参与。
高瓴资本的“买入持有”策略让它更像私人股权投资公司，而非对冲基金。高瓴资本的投资者更愿意将他们的钱投在长期项目上。这给了张磊巨大的转圜余地，他可以投资蓝月亮等私人公司。2006年，当张磊首次见到蓝月亮的夫妻搭档创始人时，他们正在销售洗手液。他们保持着接触，几年后，他们给张磊打电话称开发出新型洗涤剂。
张磊的坚持结出硕果。2010年，大多数跨国公司都在中国销售洗衣粉，因为他们认为消费者不愿意花更多钱买洗涤剂。但是张磊却不这样认为，他劝说蓝月亮公司扩大洗涤剂业务，并通过交换持股的方式迅速扩张。现在，张磊押注蓝月亮必将成为价值数十亿美元的品牌，堪与汰渍（Tide）等品牌一争高下。高瓴资本还向格力、美的等公司押下赌注，格力现在是全球空调领先制造商，美的则是电器制造商。
张磊说：“我们正看到中国企业家崛起，在跨国公司的发展相对缓慢时，中国企业家正快速赶超他们。美国公司可以从中国同行这里学到一两个经验，而中国企业必须学会跨越传统行业。”
这是张磊掌握某种事物的技巧，他不仅凭借此用了短短数年就从一名不文的小人物成为亿万富翁，还用于他对极限运动的激情中。2月份，张磊曾前往美国科罗拉多州的柳特赖德滑雪，当时他曾沿着直线滑下最陡峭的斜坡。
