由于办学成绩卓著，1924年朱锡昂被选派到日本、菲律宾考察教育。东渡日本后，他与留日的中国共产党员接触频繁，深入研究马克思主义。1925年初，朱锡昂经恽代英介绍加入了中国共产党。
回国后，他利用在教育界的有利地位，奔走于上海、广州、武汉、香港等地，积极为党工作。后根据党的指示返回玉林，从事地下活动，宣传马列主义，发展党员，建立党的组织，培育革命力量，曾任中共广西特委书记和中共广西临时省委主要负责人，是玉林地区党组织的创始人之一。
加入中国共产党之前，朱锡昂已是广西有名的教育家、社会活动家。成为共产党员后，他换下西装，经常身着黑布短衫，头戴斗笠，从书斋阁楼走到田间村头，步行到农村去和群众劳作、谈心。朱锡昂以顽强的精神宣传马克思主义，每逢星期一给学生作报告，讲述马克思主义学说，或者分析时事形势。此外，还把星期六定为工农运动日，全校师生分队下乡宣传，制定“思想革命化、生活平民化”的校训。
1926年春，朱锡昂建立了中共玉林地方组织的第一个支部——中共玉林县支部，任支部书记。此后一段时间内，朱锡昂辗转上海、武汉、广州、香港和南洋各地从事党的活动，于1927年冬参加了广州起义。1928年，朱锡昂回到广西负责恢复和发展党的基层组织，领导广西的革命运动。
1929年6月初，朱锡昂等人在玉林县新桥榕木根村筹划端午武装暴动，不料被国民党军警派兵包围。危急时刻，朱锡昂妥善处理好文件，然后同武装人员突围出村。由于高度近视，眼镜脱落导致行动不便，在掩护同志撤离后他却不幸被捕。面对敌人的威逼利诱、严刑拷打，朱锡昂威武不屈，大义凛然，始终坚持不暴露一丝一毫党的秘密。
